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為解決能源和環(huán)境問(wèn)題，開(kāi)發(fā)高效的非金屬基電催化材料一直是科學(xué)研究的熱點(diǎn)。其中，碳材料尤其是石墨烯材料已經(jīng)引起廣泛的關(guān)注。由于其高比表面積、高電導(dǎo)率、低成本等特性，石墨烯材料在鋰空氣電池、超級(jí)電容器、燃料電池、電解水等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。

諸多研究表明，化學(xué)摻雜是顯著提高石墨烯材料電化學(xué)催化活性的有效的手段。然而，化學(xué)摻雜，尤其是高濃度摻雜，會(huì)導(dǎo)致額外的電子散射并降低石墨烯的電導(dǎo)率，進(jìn)而影響材料的電化學(xué)催化性能。如何解決高濃度化學(xué)摻雜和高電導(dǎo)率之間的矛盾是開(kāi)發(fā)高效石墨烯電催化劑的瓶頸問(wèn)題。

有鑒于此，日本東北大學(xué)陳明偉教授課題組通過(guò)制備一種具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的三維納米多孔石墨烯，有效地解決了這一難題。

該分級(jí)結(jié)構(gòu)納米多孔石墨烯材料通過(guò)兩步化學(xué)氣相沉積法（CVD）制備（圖1）:第一步，通過(guò)基于納米多孔金屬的CVD法制備具有高結(jié)晶度、高電導(dǎo)的三維納米多孔石墨烯基底；第二步，通過(guò)鹽浴法在多孔石墨烯基底表面沉積一層鎳鹽；第三步，以鎳鹽為催化劑通過(guò)二次CVD生長(zhǎng)高濃度氮、硫元素?fù)诫s的石墨烯介孔納米結(jié)構(gòu)。

SEM顯示該材料具有三維雙連通多孔結(jié)構(gòu)，50nm左右大小的石墨烯島狀構(gòu)造均勻地覆蓋在500-800nm孔徑的多孔石墨烯表面。HRTEM表明多孔石墨烯基底具有完美的石墨烯晶格結(jié)構(gòu)，而石墨烯島狀納米構(gòu)造具有高曲率和高曲率梯度并含有高密度的拓?fù)淙毕莺突瘜W(xué)缺陷。

XPS結(jié)果顯示其摻雜元素氮和硫的含量高達(dá)9.0at.%。與此同時(shí)，得益于多孔石墨烯基底的高結(jié)晶度，該多孔石墨烯材料亦具有很高的電導(dǎo)率。這種分級(jí)結(jié)構(gòu)三維納米多孔石墨烯能高效催化電化學(xué)析氫反應(yīng)。

在酸性溶液中，該材料的起始電位僅有-0.12V，Tafel斜率僅72mV dec-1，催化轉(zhuǎn)換頻率（TOF）高達(dá)3.2H2/s，催化活性優(yōu)于二維過(guò)渡金屬硫化物甚至接近Pt/C催化劑。

總之，該項(xiàng)工作所設(shè)計(jì)的層次結(jié)構(gòu)三維納米多孔石墨烯不僅具備高的應(yīng)用價(jià)值，也為研究石墨烯催化機(jī)理和開(kāi)發(fā)高效非金屬催化材料提供了樣本和思路。